周智光获知后，仍然派兵在商山截获杜冕，未果。自周智光擅杀一事之后，朝廷将周智光视为祸患，就连昔日的鱼朝恩都告诫属下不可与之来往。周智光自知罪孽深重，为求自保招揽亡命之徒数万，又纵其劫掠以笼络他们。同华二州是进出关中的主要通道，周智光借地利多次劫掠过往货物。运往关中的转漕米两万石一次就被他截获，各藩镇运往的贡物，周智光常常截杀监运使者夺取货物。
767年，周智光杀了正在服丧的前任虢州刺史庞允，后来又杀害了陕州监军张志斌。周智光与临近的陕州刺史皇甫温也不合，此次，张志斌路过华州进京奏事，周智光很是轻慢他，张志斌因而责备他，引得周智光大怒，呵斥道：“仆固怀恩先前哪有谋反之意，都是你们这些宦官监军作福作威的结果，以致不敢入朝，我本来也不想反，但今天因你而反了。”
于是，命人斩了张志斌，其后各州进京赶考的学子因惧怕周智光，都偷偷跑到同州前往。周智光在乾坑店拦截，很多人死于非命。朝廷为了安抚周智光，下诏加封检校尚书左仆射，派中使余元仙宣诏，在余元仙面前，周智光对此非常不满，认为朝廷应该加封更高的官职，要求控制陕、虢、商、鄜、坊五州，并历数朝中大臣过失，甚至妄图‘挟天子以令诸侯’。
767年2月，李豫密诏关内河东副帅郭子仪率兵讨伐周智光，允许其便宜行事。因为当时由京兆府通往河东的两个主要关口——潼关与浦津关，都在周智光的防区内，所以传诏颇费一番周折。最终在鱼朝恩的建议下，李豫先召郭子仪的女婿工部侍郎赵纵、口述机密。赵纵再将密诏写在帛上，内藏蜡丸之中，最后交由家童从小路到河中府，送至郭子仪手中。郭子仪听后，备受感动：“没想到呀，昔日忠心不二的周智光竟然骄傲自大，如今已经反叛朝廷，昔日为人诟病的鱼朝恩却出了好主意，才使得密诏得以传达，真是让人感慨呀！”
郭曜说道：“鱼朝恩的举动足以说明当年您的诚意打动了他，也改变了他，说明您当年的做法是对的。”郭子仪收起密诏吩咐道：“好了，闲话不多说，众将士听令，浑瑊、李怀光驻军于渭水沿岸，本帅自领大军压后。”
周智光军中将士听闻之后，都怀有二心。正月初八，周智光大将李汉蕙率领同州所领部将向郭子仪投降。十一日，贬周智光为澧州刺史，散官勋封不变，允许一百人随身。次日，华州牙将姚怀来到了李延俊的大营商议要事。
李延俊赶紧请坐，二人酌酒密谈。姚怀问道：“我此番来到李将军大营不为别的，就是要与你商量一下咱们军队的大事。”
李延俊问道：“何为大事？”姚怀直率道：“你我都是多年好友，我也就不再隐瞒了，我们都商量好了，如今周智光反叛朝廷，皇上派郭令公来镇压，已经****渭水，周智光犹如失群之雁，孤掌难鸣，只待死耳，如今我意提早动手，砍下周智光的人头送往令公处。”
李延俊问道：“浑瑊将军何意？”姚怀点点头：“我们两早就受够了周智光的残忍酷吏，早就想揭竿而起了，只是一直找不到时机，这次是个绝好时机，你认为怎么样？”李延俊笑道：“为国除贼焉能少了我？愿听调遣。”
十三日，华州将军姚怀与李延俊杀死周智光，献上首级及他的两个儿子。十六日在郭子仪的同意下，于皇城南街将周智光枭首，将二子腰斩示众。同时伏诛的还有判官监察御史邵弅、都虞候蒋罗汉，余党分别定罪。